Quinto di tredici figli di un coppia di immigrati tedeschi in Brasile (Gabriel e Helana Arns), entrerà nell’Ordine dei Frati Minori, così come faranno in seguito uno dei suoi fratelli e tre delle sue sorelle. Una delle sue sorelle è stata Zilda Arns.
Dal 1941 al 1943 studiò filosofia a Curitiba.
Il 10 dicembre 1943, diciottenne, entrò tra i francescani; venne ordinato prete il 30 novembre 1945.
Dal 1944 al 1947 studiò teologia a Petrópolis. Da qui venne inviato alla Sorbona di Parigi nel 1950, dove studiò letteratura, latino, greco e storia dell’antichità.
Il 2 maggio 1966, venne nominato vescovo titolare di Respetta e assegnato come coadiutore prima, e poi come arcivescovo, all’arcidiocesi di San Paolo il 22 ottobre 1970.
Nel concistoro del 5 marzo 1973, papa Paolo VI lo fece cardina
le.
All’inizio del suo mandato come arcivescovo vendette il palazzo vescovile e usò il denaro per costruire un centro di assistenza sociale nella favela.
È conosciuto come teologo della liberazione, e divenne nella Chiesa brasiliana uno dei protagonisti dell’opposizione alla dittatura militare.
Condusse il progetto Tortura Nunca Mais (Mai più tortura) alla fine degli anni settanta.
Si ritirò, due anni dopo le disposizioni canoniche, il 15 aprile 1998. Aveva richiesto a Giovanni Paolo II già nel 1996, al compimento dei 75 anni, di poter lasciare la guida della grande arcidiocesi.
Con la morte del cardinale Eugênio de Araújo Sales, il 9 luglio 2012 diventa cardinale protopresbitero.